■発表のポイント

○ パラジウム-107(107Pd)は、使用済核燃料に含まれる放射性核種で、650万年という長い半減期を持つため、環境に放出されれば長期間にわたって影響を及ぼす可能性があり、その存在量を正確に把握する必要があります。

○ しかしながら、107Pdは、ガンマ線を放出しないため放射線測定が困難な「難測定核種」であるうえ、化学的な分析も難しいことから最も分析が困難な放射性核種の一つとされています。したがって、107Pdを測定するためには、煩雑な化学分析を行う必要がありました。

○ このような課題を解決するため、大強度陽子加速器施設(J-PARC)に設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)において、即発ガンマ線分析と中性子共鳴捕獲分析という２つの分析技術を組み合わせた飛行時間型即発ガンマ線分析法を開発しました。これは化学分析が不要となる簡便な分析法で、複雑な組成を持つ試料中の107Pdに適用したところ、その正確な分析に成功しました。

○ この分析技術は、107Pdと同様の性質を持つテクネチウム-99などの難測定核種にも適用でき、前処理が不要で溶解が困難な試料にも対応できるため、貴重な考古学試料、隕石・小惑星試料、先端半導体材料の分析など、学術分野や産業分野などでの広い応用も期待されます。○ 本研究成果は、米国の科学雑誌「Analytical Chemistry」に掲載されました。

■概要

　国立研究開発法人日本原子力研究開発機構（理事長　児玉敏雄。以下「原子力機構」）原子力基礎工学研究センターの藤 暢輔グループリーダーらと学校法人早稲田大学（理事長　田中愛治。以下「早稲田大」）教育・総合科学学術院の海老原 充教授は、即発ガンマ線分析(PGA)1)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)2)を組み合わせた分析法である飛行時間型即発ガンマ線分析法(TOF-PGA)によって、複雑な構成を持つ試料に含まれる最も分析が困難な放射性核種の一つであるパラジウム-107(107Pd)を化学的操作せずに分析することに世界で初めて成功しました。

　放射性核種の存在量を最も容易に把握する方法は、測定対象から放出されるガンマ線を測定することです。しかしながら、使用済核燃料や福島第一原子力発電所に存在する燃料デブリに含まれている107Pdやテクネチウム-99(99Tc)など一部の放射性核種は、ほとんどもしくは全くガンマ線を放出しないため、「難測定核種」と呼ばれています。それらの難測定核種を化学的な操作をして分析する場合、手間と時間がかかること、放射性廃棄物が発生することや作業時の被ばくのおそれがある、などの問題がありました。特に107Pdは650万年という長い半減期を持つため環境に放出されれば長期間にわたる影響が懸念されるうえ、化学的な分析も困難であることから最も分析が困難な放射性核種の一つとされており、その簡便な分析法の開発が待ち望まれていました。

　研究グループはこれまでに、大強度陽子加速器施設(J-PARC)物質・生命科学実験施設(MLF)4)に設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)5)において、中性子を用いた分析法であるPGAとNRCAを組み合わせたTOF-PGAを開発してきました（2014年プレス発表）。本手法は、化学的操作が不要であるうえ、２つの手法を組み合わせた相乗効果によって分析能力が大幅に向上しているため、検出器信号の数え落としを補正することで非常に複雑な組成を持つ試料でも正確に分析できる技術として確立することができました。

　今回、難測定核種107Pdや99Tcを含む模擬試料を作成してJ-PARCのANNRIにおいてTOF-PGAを用いて分析しました。使用済核燃料の再処理過程で得られるテクネチウム-白金族グループのような複雑な組成を持つ試料の測定では、PGAとNRCAはともに混在する元素が出す膨大なガンマ線によって、107Pdや99Tcからのガンマ線を覆い隠してしまうため正しい値が得られませんでした。一方、TOF-PGAは混在する元素の影響をほとんど受けずに、107Pdや99Tcを正確に分析することができました。

　TOF-PGAは高い分析性能を持ち、前処理が不要で溶解が困難な試料にも対応できるため、複雑な組成を持つ放射性廃棄物の分析などでの利用のほか、工学、理学、農学、医学などの学術から産業までの幅広い分野において、例えば貴重な考古学試料、隕石や小惑星試料、最先端材料の分析への応用も期待されます。本研究成果は、米国の科学雑誌「Analytical Chemistry」に2021年7月9日（現地時間）に掲載されました。本研究はJSPS科研費JP17H01076の成果を含みます。

■論文情報

雑誌名：Analytical Chemistry 

タイトル：Non-destructive quantitative analysis of difficult-to-measure radionuclides 107Pd and 99Tc 

著者：Yosuke Toh1, Mariko Segawa1, Makoto Maeda1, Masayuki Tsuneyama1, Atsushi Kimura1, Shoji Nakamura1, Shunsuke Endo1, Mitsuru Ebihara2 

所属：1 日本原子力研究開発機構、 2 早稲田大学 

DOI：https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c01233